Ancora problemi con i Pink Floyd
Dovendo partire per un tour negli Stati Uniti, Barrett si affrettò a comporre un nuovo singolo e il risultato fu Apples and Oranges, che divise la critica e venne ignorato dal pubblico. Di contro, la band si sentì sollevata, sebbene temporaneamente, perché era riuscita a soddisfare le esigenze dell'etichetta discografica.Il gruppo partì alla volta della California, dove la scena musicale era molto più esigente rispetto ai piccoli club underground inglesi. Questo viaggio fu determinante per il futuro della band: in seguito ai comportamenti sempre più erratici e compromettenti di Barrett, che non era riuscito a seguire il playback in una trasmissione, aveva dato di matto in un'altra e, secondo alcune voci, aveva anche abbandonato un concerto per scappare a bordo di una Cadillac verso un luogo indefinito, Waters disse a King di volere risolvere il problema con Syd.
I Pink Floyd tornarono poi in Olanda, dove Barrett non accennò nemmeno a suonare e si limitò a sfiorare con le dita le corde della sua chitarra. Il giorno dopo parteciparono a una serie di concerti insieme a Jimi Hendrix, gli Amen Corner, i Move e i Nice. Dave O'List dei Nice suonò al suo posto in diverse occasioni per quei concerti; quando la rivista Melody Maker gli chiese il perché dello scarso successo di Apples and Oranges, Barrett rispose «Non me ne frega molto».Lindsay Corner ricorda che Syd iniziò a chiudersi sempre di più e a diventare sempre più strano, di giorno in giorno. Fino al dicembre del 1967, Barrett continuò a suonare sporadicamente con la sua band, ma arrivati a Natale di quell'anno, Waters chiese al chitarrista David Gilmour, vecchio amico di Barrett, di unirsi ai Floyd come chitarrista di supporto; in verità, Gilmour entrò a far parte della band come chitarra solista, mentre a Syd vennero assegnati voce e chitarra ritmica.
Inizialmente, Barrett quasi ignorò l'ingresso di un nuovo membro: sapeva soltanto che Gilmour era un chitarrista molto bravo; anche Nick Mason lo sapeva, avendo già suonato con lui in uno spettacolo a Soho. Gilmour entrò ufficialmente nella band il 3 gennaio 1968. La band si chiuse negli studi di registrazione per una settimana, prima di ritornare in tour. L'avvenimento più grave accadde proprio in quella settimana: Barrett si recò in sala prove e annunciò di avere composto una canzone intitolata Have You Got It, Yet?. Secondo l'idea di Barrett, lui doveva cantare Have You Got It, Yet? e Waters doveva rispondere No!, suonando un ritmo molto semplice sia alla chitarra che al basso. Ma Barrett iniziò a suonare la canzone con la chitarra scordata e andò cambiando tonalità sempre di più, sino a quando Waters non riuscì più a seguirlo. Decenni più tardi, Waters rivelerà ciò che aveva pensato qualche ora dopo aver assistito a quella scena: secondo lui, Barrett stava chiedendo di non comprendere una canzone (e una persona) che non voleva essere compresa.Abbandono dei Pink Floyd
La settimana successiva, i Floyd fecero quattro spettacoli, in cui Syd sembrò essersi ripreso, anche se di poco: tutto il lavoro sul palco veniva svolto dal nuovo promettente chitarrista. Per il quinto concerto, che si tenne il 26 gennaio, il gruppo doveva recarsi a Richmond. Passando da Holland Park Avenue, vicino casa di Syd, uno dei componenti, nessuno ricorda chi, chiese: «Non dobbiamo passare a prendere Syd?». A tale domanda non seguì alcuna risposta. Ebbe così inizio l'abbandono di Syd. David Gilmour e Roger Waters confermano questa versione degli eventi. Fu così, dunque, che tutto finì e tutto iniziò. Waters aggiunse poi: «Syd era la gallina che aveva scoperto l'uovo d'oro». Ma ora Barrett era diventata una vera e propria minaccia per i tour dei Floyd. Syd possedeva ancora la scaletta dei concerti, così, qualche settimana dopo si presentò all'Imperial College, per una loro esibizione dal vivo. Waters ricorda quanto fu orribile dovere cacciare il loro amico dal palco, dicendogli che quella sera non suonava con loro. Al Middle Earth, Syd si sedette di fronte al palco, fissando Gilmour negli occhi durante tutto il concerto. Secondo il "piano iniziale", Gilmour doveva supportare Barrett, non soppiantarlo. Barrett venne sicuramente ferito da questo comportamento.Altri ricordano una proposta che venne fatta a Barrett: diventare come il Brian Wilson dei Beach Boys, il genio e compositore del gruppo che non suonava più dal vivo per problemi simili. Un paio di settimane dopo i concerti, durante un incontro tra King, Jenner e Barrett, Waters rimase esterrefatto nello scoprire che Syd, lontano dall'accettare il suo "ruolo Wilson", parlava di tornare nella band, «magari insieme a un sassofonista e qualche corista». Ma gli altri quattro membri del gruppo non supportarono l'idea di Barrett e la Blackhill Enterprises,la compagnia che si occupava dei tour in tutta la Gran Bretagna, si sciolse. Barrett uscì ufficialmente dalla band il 6 aprile 1968: i suoi manager continuavano a essere Jenner e King, che inaspettatamente avevano più fiducia nella carriera musicale di Barrett che in quella del resto dei Pink Floyd.In quel periodo Barrett toccò il fondo, per poi lentamente risalire.